X-Scientia PFCCウェビナー 2022年12月15日 13:00～15:00 Matlantisで実現する不均一系理論触媒科学4.0： Ru/La 0.5 Ce 0.5 O 1.75-x における強い金属・担体相互作用の解明と展望 古山通久（KOYAMA Michihisa） ‘22.01～現在 ヴェルヌクリスタル株式会社 取締役 ‘21.02～’22.03 京都大学オープンイノベーション機構 特定教授 ‘20.04～現在 株式会社マテリアルイノベーションつくば 研究戦略企画部長 ‘19.12～現在 株式会社X-Scientia（クロスサイエンティア） 代表取締役 ‘18.04～現在 信州大学 先鋭材料研究所 教授 ‘16.10～’22.03 広島大学 大学院先進理工系科学研究科 客員教授 ‘16.10～’20.03 物質・材料研究機構エネルギー・環境材料研究拠点 ユニット長 ‘08.11～’18.03 九州大学 稲盛フロンティア研究センター 教授 ‘03.10～’08.11 東北大学 大学院工学研究科応用化学専攻 助教 ‘02.04～’03.09 東京大学 大学院工学系研究科化学システム工学専攻 博士研究員 ‘02.03 東京大学 大学院工学系研究科化学システム工学専攻 博士（工学） ’21.06 日本コンピュータ化学会 学会賞 ’14.04 科学技術分野の文部科学大臣表彰 若手科学者賞 ’09.03 化学工学会研究奨励賞 名刺

講演内容 2 〇Ru/La 0.5 Ce 0.5 O 1.75-x における強い金属・担体相互作用 克服する課題 計算フレームの構築～手動から自動へ サイバー・フィジカルの融合による活性起源の解明へ 〇現在地と将来展望 Matlantis前とMatlantis後 Research Transformation 理論触媒科学4.0～サイバー触媒科学

Ru/La 0.5 Ce 0.5 O 1.75-x における強い金属・担体相互作用 3 サイバーフィジカルの融合により実在系構造を特定、活性起源を解明 ✓ 汎用ニューラルネットワークポテンシャルを用いた超高速計算 ✓ 還元された担持金属触媒の構造を200通り準備 ✓ 全ての構造において可能な窒素吸着の配置を計算（78吸着構造×200触媒構造） ✓ 各吸着状態における窒素分子の振動モードを算出 ✓ 窒素分子の振動モードを合成し観測される赤外スペクトルを算出 ✓ 実測との対比から実在系に対応する構造モデルを推定 ✓ 実在系に対応する構造モデルを用いて遷移状態解析、高活性の因子を解明 従来：イオン伝導の計算化学 2021年3月からニューラルネット ワークポテンシャル使用開始 2021年8月から触媒研究開始 2022年8月下記公表 https://arxiv.org/abs/2208.13385

0.1秒？：汎用ニューラルネットワークポテンシャル 4 https://pc.watch.impress.co.jp/docs/news/1336421.html

NH 3 合成触媒：Ru/La 0.5 Ce 0.5 O 1.75 5

実在系触媒構造への挑戦：還元された酸化物表面のナノ粒子 6 実験的構造観察 Ogura et al., Chem. Sci. 2018, 9, 2230 ❑還元処理によりLa3+やCe3+/4+が Ru表面を被覆 強い金属担体相互作用 Strong Metal Support Interaction (SMSI)

実在系触媒構造への挑戦：還元された酸化物表面のナノ粒子 7 Ogura et al., Chem. Sci. 2018, 9, 2230 実験的IRスペクトルと機構推定

実在系触媒構造への挑戦：克服する課題 8 １．計算負荷が膨大にすぎる ２．そもそもどういう構造か？ La 0.5 Ce 0.5 O 1.75-x のカチオンの配置の自由度 「還元された状態」という定性情報 「カチオンが表面を覆っている構造」という定性情報 ⇔元素種とその座標でモデルを構築 ３．吸着（の振動）状態と活性の相関は？ ４．高性能の触媒探索をどう実現するか

実在系触媒構造への挑戦：克服する課題 9 Ce偏析 La偏析 超格子 固溶 担体中の 配置の自由度： Ce・La・O空孔 の配置 担持構造の配置の自由度：ナノ粒子・O空孔・カチオンの配置 吸着種の配置の自由度：吸着位置とナノ粒子・担体・カチオンの配置 https://arxiv.org/abs/2208.13385

計算フレームの構築～手動から自動へ 10 4 x 4 x 3 La 0.5 Ce 0.5 O 1.75 111 Slab (30 Å vacuum) Energy Minimization FIRE, fthr = 0.001 eV/Å MD Simulation NVT, T = 650 °C dt = 0.5 fs, t equil = 100 ps Equilibrated Slab Surface Reduction Var. % Reduction La 0.5 Ce 0.5 O 1.75-x Red. Slab Ru 238 HCP Slice Optimized Ru 238 0001 Facet → 143 Atoms Ru 143 HCP Supported NP System Energy Minimization FIRE, f thr = 0.001 eV/Å Supported NP with Art. SMSI Artifical SMSI Var. No. of cations Random Cations from Reduced Layer r Ru-Ce/La = 1.5 Å Opt. Ru 143 - La 0.5 Ce 0.5 O 1.75-x Opt. Ru 143 - La 0.5 Ce 0.5 O 1.75-x-y - N 2 Adding Molecule Optimized N2 On Top Ru-Sites r Ru-N = 1.6 Å Med(x Ru ,y Ru ) Δz = 1.5 Å Ru La Ce O Adding Slab Δz NP-Slab = 1.5 Å N https://arxiv.org/abs/2208.13385 15,600の窒素吸着状態の構造最適化・振動解析

実測の再現から活性起源の解明へ：構築した触媒の状態 11

実測の再現から活性起源の解明へ：吸着N 2 の状態 12 横軸をN 2 距離としたの15600の計算結果の頻度分布 https://arxiv.org/abs/2208.13385 1.14 1.15 1.16 1.17 1.18 1.19 1.20 r N-N in Å

実測の再現から活性起源の解明へ：吸着N 2 の状態 13 https://arxiv.org/abs/2208.13385 横軸をN 2 距離としたの15600の計算結果の頻度分布

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 14 xxxx cm-1 xxxx cm-1 Fitting?? ブロードニング起源に基づく予測 各吸着状態 １．装置由来のブロードニング ２．ドップラーブロードニング（影響小） （振動の方向と電磁波の方向） ３．衝突によるブロードニング （金属触媒、担体、隣接吸着種、気相吸着種） 観測スペクトル 表面における各サイトの占有確率（被覆率） 各サイトの占有確率を考慮した総和を観測 https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 15 https://arxiv.org/abs/2208.13385 ドップラーブロードニング※ 𝛿𝜈𝐷 = 2𝜈 𝑐 2∙𝑘𝐵𝑇 ln 2 𝑚𝑁2 1 2 𝜈:振動数 𝑐:光速 𝑚𝑁2 ：窒素分子の質量 ※実質的寄与はなし 衝突によるブロードニング 𝛿𝜈𝐶,𝑖 = 𝜋𝑟2 2𝑐 8𝑘𝐵𝑇 𝜋𝜇𝑁2−𝑖 1 2 ∙ 𝜌𝑖 𝜇𝐴−𝐵 = 𝑚𝐴 𝑚𝐵 /(𝑚𝐴 + 𝑚𝐵 ) 𝜌𝑖 ：元素種iの数密度※ ※隣接する吸着サイトの数密度は吸着エネルギーから 被覆率を算出しサイトの占有率を重みとして算出 *Atkins, P. W., de Paula J., K. J. Physical Chemistry, 11th ed. Oxford University Press, Oxford 944 (2017).

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 16 N2 (i) Adsorption State Catalyst Configuration Doppler Peak Position Wave- number Structure Adsorption Coverage Weighting Factor Variance Detector Resolution Gas Ru/Ce/La/O Collisions Further N2 Collisions Gaussians Collision radius rc Wavenumber Spectrum 𝛿 ෤ 𝜈𝐷 = 2෤ 𝜈 𝑐 2 ∙ 𝑘𝐵 𝑇 ln 2 𝑚𝑁2 1 2 𝛿 ෤ 𝜈𝐶,𝑖 = 𝜋𝑟2 2𝑐 8𝑘𝐵 𝑇 𝜋𝜇𝑁2−𝑖 1 2 ∙ 𝜌𝑖 𝜃𝑁2(i) ෤ 𝜈i 2𝜎 2 ln(2) = ෍ 𝛿 ෤ 𝜈 𝑔𝑖 𝑥 = 𝜃𝑁2(i) 2𝜋𝜎2 𝑒− 1 2 𝑥−෥ 𝜈𝑖 2 𝜎2 𝐺 𝑥 = ෍ 𝑔i (𝑥) 𝛿 ෤ 𝜈𝐶 (𝜌id.gas (𝑝, 𝑇)) https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 17 1つの構造に対する78の吸着状態から振動スペクトルを予測 https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 18 Ogura et al., Chem. Sci. 2018, 9, 2230 似てると言えば似てる・・・でいのか？！ https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 19 実測と計算の類似度を統計的に処理⇒実在系を代表する構造を特定 ピアソン相関係数 𝑆PCC,i = σj=1 𝑛 𝜌 ǁ 𝜈N2,j − ҧ 𝜌i ∙ 𝜌Exp 𝑥j − ҧ 𝜌Exp σ j=1 𝑛 𝜌 ǁ 𝜈N2,j − ҧ 𝜌i 2 σ 𝑗=1 𝑛 𝜌Exp 𝑥j − ҧ 𝜌Exp 2 ※ Esch et al., Quantitative comparison of experimental and computed IR-spectra extracted from ab initio molecular dynamics. J. Chem. Theor. Comput. 17, 985 (2021). Eschらの先行研究※において類似度を議論するに最適と示唆（0.684以上で類似と規定） 500℃還元と650℃還元の実測値（下図）の類似度⇒0.98 有効に機能しない https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 20 実測と計算の類似度を統計的に処理⇒実在系を代表する構造を特定 2つの領域に分割して類似度を定義 高波数領域 低波数領域 ピークに対応するkパーセンタイルを定義 P kExp A,lo = ǁ 𝜈N2,Exp lo P kExp B,hi = ǁ 𝜈N2,Exp hi Supplementary Table 2 T Red in °C ǁ 𝜈N2,Exp hi (cm-1) ǁ 𝜈N2,Exp lo (cm-1) 𝑘Exp A,lo 𝑘Exp B,hi 500 2,164 1,883 60% 65% 650 2,164 1,846 60% 60% https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 21 実測と計算の類似度を統計的に処理⇒実在系を代表する構造を特定 コルモゴロフ–スミルノフ検定（KS検定） 有限個の標本に基づいて、二つの母集団の確率分布が異なるものであるかどうか、あるいは母集団の確率分布が 帰無仮説※ で提示された分布と異なっているかどうかを調べるための統計学的仮説検定の一種 ※ 仮説検定で捨てるか捨てないか決めようとする仮説で、「差がない」「効果がない」といった否定形のもの D i =max|F i,x -F Exp,x | F x :正規化された累積分布関数 F i,x ：計算スペクトルを積算して導出 F Exp,x ：実測スペクトルを積算して導出 𝐷𝑐𝑟𝑖𝑡 ≈ −0.5∙ln 𝛼 2 𝑛 帰無仮説の棄却の基準 吸着サイト数n=78 有意水準α=0.05 https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 22 実測と計算の類似度を統計的に処理⇒実在系を代表する構造を特定 2つの領域に分割して類似度を定義 高波数領域 低波数領域 ピークに対応するパーセンタイルのQ-Q法による平均二乗誤差とKS検定を組み合わせた下記式を定義、類似度 を議論 𝑆 = 1 + ǁ 𝜈N2 k Exp A,lo − ǁ 𝜈N2,Exp lo 2 + ǁ 𝜈N2 k Exp B,hi − ǁ 𝜈N2,Exp hi 2 2 ∙ 𝐷 −1 . https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 23 https://arxiv.org/abs/2208.13385 500℃還元に対応するスペクトルの平均 650℃還元に対応するスペクトルの平均

実測の再現から活性起源の解明へ：遷移状態解析 24 TS* I TS 2N 1883 cm-1 1846 cm-1 ΔG (350 °C) in eV 1844 cm-1 2N N 2 TS* I TS 2N a f g h N 2 N2 2161 cm-1 2066 cm-1 N 2 c TS TS* I TS 2N N2 N 2 TS* I TS 2N i N 2 TS* I TS 2N 1711 cm-1 1.94 0.90 0.98 1.09 0.64 0.65 https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：高活性構造の特定 25 ≈ 2160 cm-1 i iii iv v ii ≈ 2090 cm-1 i ii iii iv v ≈ 2060 cm-1 i ii iii iv v ≈ 1965 cm-1 i ii iii iv v ≈ 1917 cm-1 i ii iii iv v ≈ 1883 cm-1 ii iii iv v ≈ 1844 cm-1 ii iii iv v ≈ 1771 cm-1 ii iii iv v i i i 低活性化障壁 の局所構造 ⇒高活性の起源 https://arxiv.org/abs/2208.13385

実測の再現から活性起源の解明へ：高活性構造の特定 26 States A C G H F I ΔG(350 °C) (eV) 1.94 0.90 1.09 0.98 0.65 0.64 ഥ 𝑁𝑁2 (𝑇 red = 500 °C) 12.14 0.06 2.78 2.15 ഥ 𝑁𝑁2 𝑇 red = 650 °C 12.26 0.50 1.69 2.56 TS* I TS 2N 1883 cm-1 1846 cm-1 ΔG (350 °C) in eV 1844 cm-1 N 2 TS* I TS 2N a f g h N 2 N 2 2161 cm-1 2066 cm-1 N 2 c TS* I TS 2N N 2 N 2 TS* I TS 2N i N 2 TS* I TS 2N 1711 cm-1 2N TS https://arxiv.org/abs/2208.13385

サイバー触媒科学：実測の活性起源は？ 27 States A C G H F I ΔG(350 °C) (eV) 1.94 0.90 1.09 0.98 0.65 0.64 ഥ 𝑁𝑁2 (𝑇 red = 500 °C) 12.14 0.06 2.78 2.15 ഥ 𝑁𝑁2 𝑇 red = 650 °C 12.26 0.50 1.69 2.56 https://arxiv.org/abs/2208.13385

Ru/La 0.5 Ce 0.5 O 1.75-x における強い金属・担体相互作用 28 サイバーフィジカルの融合により実在系構造を特定、活性起源を解明 ✓ 汎用ニューラルネットワークポテンシャルを用いた超高速計算 ✓ 還元された担持金属触媒の構造を200通り準備 ✓ 全ての構造において可能な窒素吸着の配置を計算（78吸着構造×200触媒構造） ✓ 各吸着状態における窒素分子の振動モードを算出 ✓ 窒素分子の振動モードを合成し観測される赤外スペクトルを算出 ✓ 実測との対比から実在系に対応する構造モデルを推定 ✓ 実在系に対応する構造モデルを用いて遷移状態解析、高活性の因子を解明 従来：イオン伝導の計算化学 2021年3月からニューラルネット ワークポテンシャル使用開始 2021年8月から触媒研究開始 2022年8月下記公表 https://arxiv.org/abs/2208.13385

理論ー実験の連携：従来 29 Chem. Sci. 2018, 9, 2230 ③ 2160cm-1 1851cm-1 ⑤ 〇 〇 〇 〇 〇 活性評価 吸着特性評価 構造評価 遷移状態解析 吸着特性計算 構造単純化 Chem. Sci. 2018, 9, 2230 ② ④ ①

サイバーフィジカルの融合 30 サイバー フィジカル 活性評価 吸着特性評価 構造評価 Chem. Sci. 2018, 9, 2230 Chem. Sci. 2018, 9, 2230 活性評価 吸着特性評価 構造評価 振動解析 統計科学 実在系 構造の特定 Chem. Sci. 2018, 9, 2230

講演内容 31 〇Ru/La 0.5 Ce 0.5 O 1.75-x における強い金属・担体相互作用 克服する課題 計算フレームの構築～手動から自動へ サイバー・フィジカルの融合による活性起源の解明へ 〇現在地と将来展望 Matlantis前とMatlantis後 人材の育成 理論触媒科学4.0～サイバー触媒科学

従来（先進） 不均一系理論触媒科学のMatlantis前とMatlantis後 32 黎明期（前世紀） 従来 本研究 理論触媒科学1.0 理論触媒科学2.0 理論触媒科学3.0 理論触媒科学4.0

不均一系理論触媒科学の現在地 33 従来（先進） 黎明期（前世紀） 従来 本研究 理論触媒科学1.0 理論触媒科学2.0 理論触媒科学3.0 理論触媒科学4.0 多くの「理論解析」 古山G 古山G + Matlantis 第一原理 スクリーニング

不均一系理論触媒科学の現在地から 34 明確なビジョンと強い意思での前進が必要 2021年7月記者会見 某記者 こういった話は数年に一度出ては消えていく 古山 （開発者側からは答え難い厳しいつっこみだなぁ・・・） 20年近くいろいろな手法を見ているが、触った感じ圧倒的に汎用性が高い わくわくする以外の要素がない

不均一系理論触媒科学の現在地から 35 明確なビジョンと強い意思での前進が必要 2021年7月 化学の権威 そんなデータもわからずブラックボックスなもの信じられない 論文も通らないだろう？ 物理の権威 遷移状態のような不安定な構造が予測できるはずがない （伝聞） 古山 しめしめ、権威者が反対するということは、世界を変えるに違いない

不均一系理論触媒科学の現在地から 36 明確なビジョンと強い意思での前進が必要 クラークの法則（2022年7月にコメントを受ける） 高名で年配の科学者が可能であると言った場合、その主張はほぼ間違いない また不可能であると言った場合には、その主張はまず間違っている 可能性の限界を測る唯一の方法は、その限界を少しだけ超越するまで 挑戦することである 十分に発達した科学技術は、魔法と見分けがつかない

不均一系理論触媒科学の現在地から 37 明確なビジョンと強い意思での前進が必要 なぜPreferred Networksから出たと思うか？ （MIの拠点ですらなくぜんぜんMIやってなかったように見える組織から出たのは？） ※古山はNIMSに属していたがMI拠点とは無関係 PFN様とENEOS様の中のことは言及する立場にはない 一方、イノベーション研究の現パラダイムを支配する故クレイトン・クリステンセン教授の「イノベー ションのジレンマ」の文脈からは、著名な権威者の組織ではないところから破壊的イノベーション の芽が生まれたということは非常に自然ではないか

Research Transformation前 38 研究者の時間 計算機の時間 🚉 🍻 🍻 🚉 📉 📄 📄 📄 📄 📄 🍴 🍞 💻🖥 🖥 🖥 🖥 🖥🖥🖥🖥🖥 🖥 🖥 🖥 🖥 🖥 🖥 🖥 🖥

Research Transformation：データ駆動化後 39 研究者の時間 計算機の時間 🚉 🍻 🍻 🚉 🍴 🍞 💻🖥 🖥

Research Transformation 40 【ビフォー】 実験科学者から勘所を学ぶ じっくり論文を読む 空いた時間で計算機のメンテなども 【アフター】 とりあえず計算を回して実験科学者に見せる じっくり論文を読むため・・・ 一日分／一週間分の構造モデル作成～ジョブの投入を自動化 一日分／一週間分の計算結果を自動解析 計算機のメンテは不要

Research Transformation 41 【ビフォー】 実験科学者から勘所を学ぶ じっくり論文を読む 空いた時間で計算機のメンテなども 【トランジション】 ビフォーのパラダイムで育成された人材 ⇒アフターに適合し先導できる人材 【アフター】 とりあえず計算を回して実験科学者に見せる じっくり論文を読むため・・・ 一日分／一週間分の構造モデル作成～ジョブの投入を自動化 一日分／一週間分の計算結果を自動解析 計算機のメンテは不要

Catalyst poisoning Optimum Research Transformation前のMI 42 Weak activation Catalyst Activity Adsorbate Binding Energy (2) Generate catalyst surface models (3) Calculate binding energy data Train ML model Catalyst Activity Adsorbate Binding Energy (4) Propose Promising Catalysts (1) Define Descriptor(s) (2) (3) (4) (1)

Research Transformation後：理論触媒科学4.0 43 高難度反応への挑戦 分子を変える：CO、NO、O、、、、など低分子から大規模分子系へ 金属を変える：全金属元素からn元素を取り出した合金 担体を変える：Al 2 O 3 、ZrO 2 、CeO 2 、TiO 2 、、、、の基本担体とドーパント・空孔 5～15分（？） H Li Be K Ca Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn Ga Ge As Se Br Kr B C N O F Ne He Rb Sr Y Zr Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sn Sb Te I Xe Cs Ba Ln Hf Ta W Re Os Ir Pt Au Hg Tl Pb Bi Po At Rn Fr Ra An Rf Db Sg Bh Hs Mt Ds Rg Cn Na Mg Al Si P S Cl Ar La Ce Pr Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr Nh Fl Mc Lv Ts Og

理論触媒科学4.0～サイバー触媒科学 44 金属元素：60強（合金や酸化物・複合アニオンなどに活用可能） H Li Be K Ca Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn Ga Ge As Se Br Kr B C N O F Ne He Rb Sr Y Zr Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sn Sb Te I Xe Cs Ba Ln Hf Ta W Re Os Ir Pt Au Hg Tl Pb Bi Po At Rn Fr Ra An Rf Db Sg Bh Hs Mt Ds Rg Cn Na Mg Al Si P S Cl Ar La Ce Pr Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr Nh Fl Mc Lv Ts Og 元素の組み合わせ（60元素の場合） 2元素：～2×103通り 3元素：～4×104通り 5元素：～8×106通り 10元素：～3×1011通り ×（元素の組成）×（合成条件）×（反応条件）＝∞ 合金の多元素化による膨大な探索空間

ナノ粒子化による熱力学の変化 45 https://www.jst.go.jp/pr/announce/20111024-3/index.html Nature Materials volume 11, pages 49–52 (2012) https://sites.google.com/site/catcalcphase/metal/au/au-pd Bulk Phase Diagram（Au, Pd） Crown Jewel Catalyst Data from: “Binary Alloy Phase Diagrams”, 2nd Ed., eds. T. B. Massalski, H. Okamoto, P. R. Subramanian and L. Kacprzak, in 3 volumes, ASM International, Ohio, USA, 1990 Solid Solution @ High T Segregation at Low T Bulk Phase Diagram（Pd,Pt） Pd/Pt H 2 Treatment Solid Solution Kobayashi et al., J. Am. Chem. Soc, 132, 5576 (2010). Pd Au

ナノ粒子の熱力学 46                     − + =  − = − − 6 3 1 1 2 1 N t i v vib T i v T i v e e T RT E    T: Temperature R: Gas constant : Vibrational Temperature k: Boltzmann’s constant w: Frequency h: Planck’s constant c: Velocity of Light N: Freedom W: Number of possible configurations kT c h T i i v w  =  − = − − −                       − − − = 6 3 1 1 ln 1 N t i v vib T i v T i v T i v e e e T R S     W k Sconfig ln = Vibrational Enthalpy Vibrational Entropy Configurational Entropy From First-principles Calculations Excess Energy 𝜀𝑒𝑥𝑐𝑒𝑠𝑠 = 1 𝑁 𝜀𝑀𝑀′ − 𝑥𝜀𝑀 − 1 − 𝑥 𝜀𝑀′ 𝜀𝑀 :Derived from First-principles Calculation 𝑥:Composition arXiv:2007.06137

理論触媒科学3.0～実在系構造の理論触媒科学 47 3元系201原子の配置の自由度 3×1093

理論触媒科学3.0～組み合わせ爆発系の安定性予測 48 第一原理計算＋機械学習＋マルチカノニカルモンテカルロ法 Bull. Chem. Soc. Jpn. 2021, 94, 2484.

理論触媒科学4.0～バイオ分野から学ぶ 49 Good！ NG！ ターゲットタンパク 候補低分子 病気に関係するタンパク質と 結合する治療薬を見つける 動物実験による in vivoスクリーニング in silicoスクリーニング／バーチャルスクリーニング 試験管における in vitroスクリーニング 創薬分野における

理論触媒科学4.0～サイバー触媒科学 50 創薬における化合物ライブラリ 周期表 第一原理 データベース 機械学習 MCMC エネルギー 安定構造 固溶度 活性指標 （結合長、 ⊿E等） 吸着種 実験計画 汎用NNP ランダム 構造作成 データベース 当面：ナノ粒子構造 将来：担持構造 合成 評価 選択 活性化学種 活性部位 吸着構造 選択 結晶構造 担体種（有無） 安定構造 データベース 活性指標 データベース 手動が中心の工程 自動化が中心の工程 10～100TB 係数DB

多元素ナノ合金：吸着特性の網羅的計算 51 吸着サイト⇒649 サイト C O Pt Ru Ir CO ontop bridge 3-fold 4-fold 40:40:121 40:121:40 41:80:80 67:67:67 80:41:80 80:80:41 121:40:40 組成 Pt:Ru:Ir C-O distance / Å E ads / eV C-O distance / Å E ads / eV E ads / eV C-O distance / Å C-O distance / Å C-O distance / Å Bridge 3-fold fcc 3-fold hcp Ontop PtRuIr PtRuIr PtRuIr PtRuIr Monometal Ontop ca. 5000 calc. SCCJ2022秋 2O09

arXiv preprintの構成 52 https://arxiv.org/abs/2208.13385 本編 Abstract/Introduction pp.01-02 Results pp.03-07 Conclusions p.07 Methods pp.07-09 Figures & Tables pp.10-12 References pp.13-18 Supplementary Material Notes pp.02-04 Methods p.05 Figures pp.06-10 Tables pp.10-11 References pp.11-12 Autosummary Results Introduction & Explanation p.01 Auto-Summary pp.02-66 ⇐？！

PFP＋電場下ダイナミクス 53

信大RISMにおけるサイバー材料科学への展開 54 進行中テーマ １．担持金属触媒（https://arxiv.org/abs/2208.13385） ２．ナノ粒子触媒 ２－１．物質変換A ２－２．物質変換B ２－３．物質変換C ２－４．物質変換D ３．蓄電材料 ３－１．界面A ３－２．界面B ３－３．材料探索 ４．材料合成 ４－１．合成プロセスA ４－２．合成プロセスB ４－３．合成プロセスC 48原子の多元素系：400msec/iteration

先鋭材料研究所（RISM）の取り組み 55 1位 2位 3位 4位 5位 国際共著論 文割合 信州大 42.44% NIMS 41.76% 理研 34.56% 東北大 33.96% 名工大 30.18% TOP 10% 論文割合 理研 19.07% NIMS 16.62% 信州大 14.73% 東京理大 14.27% 東京大 14.06% TOP 1% 論文割合 理研 3.55% NIMS 2.27% 東京大 2.18% 産総研 1.92% 信州大 1.84% ミッション ①世界の学術フロンティアを先導する ②データサイエンスを駆使し、未来社会の価値を創造する ③オープンイノベーションのプラットホームとなる ④次代の信州大学の屋台骨となり得る挑戦的新学術領域を創出する （2006～2015年）

データ駆動型AIラボ＠信州大学RISM：ARIM事業 56 マテリアル先端リサーチインフラ事業（2022.04～） （ARIM） センターハブ NIMS ハブ:東北大 ハブ: 東大 ハブ: 名大 ハブ: 京大 ハブ: 九大 スポーク: 信大 次世代ナノスケールマテリアル領域 ハブ：九州大学 スポーク：信州大学 データを生み出 す分析機器ごと にスタッフが支援 ESCA TEM Auger TOF-SIMS ・・・ センターハブ データ中核拠点クラウド IoTセキュリティデ バイス 信州大学（スポーク） 各機関で集められたデータを集約 利用可能なデータセットへと変換 各測定装置から得られた データを収集蓄積 NIMS 九州大学（ハブ機関） スポーク代表者：橋本 佳男 運営委員会（利用課題選定、報告書の審査など） 事務局 ・事務局長（URA） ・事務員 データ統括部門 • 部門長：木村 睦 • データ活用人材：森川大 設備利用部門 • 部門長：橋本 佳男 • 専門技術人材 データ駆動型AIラボと連携

データ駆動型AIラボの成果例：フラックス法による結晶成長 57 CrystEngComm, 2022, 24, 3179 機械学習の学習 2018年秋～

0 2.0 4.0 6.0 8.0 0 2.0 4.0 6.0 8.0 Training data Test data Predicted MAH [mol/kg Feed ] Measured MAH [mol/kg Feed ] (a) 0 1.0 2.0 3.0 0 1.0 2.0 3.0 Predicted c2PAH [mol/kg Feed ] Measured c2PAH [mol/kg Feed ] (b) Training data Test data 0 0.5 1.0 1.5 0 0.5 1.0 1.5 Predicted 3PAH/4PAH/coke [mol/kg Feed ] Measured 3PAH/4PAH/coke [mol/kg Feed ] (c) Training data Test data 0 2.0 4.0 6.0 8.0 0 2.0 4.0 6.0 8.0 Predicted MAH [mol/kg Feed ] Measured MAH [mol/kg Feed ] (d) Training data Test data 0 1.0 2.0 3.0 0 1.0 2.0 3.0 Predicted c2PAH [mol/kg Feed ] Measured c2PAH [mol/kg Feed ] (e) Training data Test data 0 0.5 1.0 1.5 0 0.5 1.0 1.5 Predicted 3PAH/4PAH/coke [mol/kg Feed ] Measured 3PAH/4PAH/coke [mol/kg Feed ] (f) Training data Test data データ駆動型AIラボの成果例：特徴量エンジニアリング 58 第129回触媒討論会B討論公表済 Manuscript submitted and under revision Basic descriptors Temperature Contact time Feedstock concentration T  X i (i = 1 – 5) Additional descriptors Concentration interaction Arrhenius type temperature Reaction rate Concentration change X i X j (i, j = 1 – 5) exp(−E a /RT) exp(−E a /RT)X i exp(−E a /RT)X i X j exp(−E a /RT)X i  exp(−E a /RT)X i X j  0 50 100 150 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 RMSE R2 E a [kJ/mol] MAH RMSE (a) 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 MAH R2 0 50 100 150 0 0.1 0.2 0.3 c2PAH RMSE E a [kJ/mol] (b) RMSE R2 0 50 100 150 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 c2PAH R2 0 50 100 150 0 0.1 0.2 3PAH/4PAH/coke RMSE E a [kJ/mol] (c) RMSE R2 0 50 100 150 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 3PAH/4PAH/coke R2 PLS RR Lasso KRR SVR RF ERT GBRT 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 MAH RMSE Basic descriptors Physics-based feature engineering (a) PLS RR Lasso KRR SVR RF ERT GBRT 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 MAH R2 (b) 機械学習の学習 2019年冬～

データ駆動型AIラボのこれから 59

Team Members KOYAMA, Michihisa, Professor HISAMA, Kaoru, Assistant Professor NGUYEN, Quang, Research Assistant Professor TABOROSI, Attila, Research Assistant Professor NANBA, Yusuke, Postdoctoral Fellow VALADEZ HUERTA, Gerardo, Postdoctoral Fellow TAMURA, Ayako, Research Fellow ISHIZAWA, Masashi, Research Assistant MORIYAMA, Masahiro, Research Assistant KITAMURA, Nagahisa, Research Assistant TAKAHASHI, Kayo, Research Assistant NAKAJIMA, Kaoru, Secretarial Staff Group Members 60

謝辞 61 多元合金ナノ粒子の第一原理計算 汎用ニューラルネットワークポテンシャルによるサイバー触媒科学 データ駆動型AIラボ

材料科学の変革に挑戦しましょう！ 62 従来（先進） 黎明期（前世紀） 従来 本研究 理論触媒科学1.0 理論触媒科学2.0 理論触媒科学3.0 理論触媒科学4.0 多くの「理論解析」 古山G 古山G + Matlantis + 相互にメリットがあれ ば協働しましょう！ 第一原理 スクリーニング